1976年以前，張大千雖長年旅居海外，始終與臺灣保持密切聯繫，時常返臺舉辦畫展，同時也捐贈不少畫作。由於張群等許多老友都居住在臺灣，加上健康欠佳，才會在好友們的勸說下，積極思考返臺定居事宜，最後選址臺北士林的外雙溪，構築其晚年安居的摩耶精舍。台灣的優美環境以及溫暖人情，加上當時藝壇的多元繁榮景象，相對安穩且多采的生活無疑提供一個嶄新的創作氛圍，讓他得以在藝事上繼續締造佳績。〈蘇花攬勝〉與〈阿里山曉望〉直接將島上迷人風光景點幻化至紙面上，〈致張繼正夫人鳳梨紙函〉則顯示了他對鳳梨紙的熱愛與推廣，這些都反映出大千與這塊土地的情感與互動。透過這些作品，觀眾必能更加瞭解大千如何心繫臺灣及其心中的美麗寶島印象。
民國 張大千 蘇花攬勝圖
- 形式：卷
- 尺寸：35.6x286.8 公分
- 中國國民黨黨史委員會捐贈
大千曾於1960、64兩遊蘇花公路，皆因雨霧難窺全貌，此卷乃透過張維翰（1886－1979）〈蘇花行〉的描繪，加上自己的印象才完成。1965年，他已回到巴西靜養數月，才有空閒為老友完成此畫，成為他蘇花遊的傳世名作。此卷以表達詩境為主，描繪公路環山蜿蜒於峭壁、山洞與雲霧中，其下則是巨浪翻滾，最後沒入迷濛。本幅為中國國民黨黨史委員會捐贈。
民國 張大千 阿里山曉望
- 形式：鏡框
- 尺寸：37.5x45 公分
- 國立歷史博物館寄存
大千先生認為「嘉義阿里山曉色為我國一奇，亦世界一奇」，故取阿里山風景入畫的作品不少。同樣受到他稱讚的還有蘇花公路，甚至推為「我國第一奇境。亦世界第一奇境也」。此畫作於1965年，潑墨技法已相當熟練，明暗光影對比強烈，墨韻變化生動，具雄偉之氣勢。本幅為國立歷史博物館館藏。
民國 張大千 潑墨山水人物
- 形式：單片
- 尺寸：149.470.8 公分
- 中華電信有限公司寄存
畫中描繪傅增湘（1872-1949）題詩於黃山清涼臺破石松幹上之軼事，大千傳世尚有數件類似題材，此潑彩山水人物作於1967年，時客巴西，於1976年3月返臺前夕重題贈予金耀輝先生，此後一直保存於中華電信股份有限公司內，目前寄存於國立故宮博物院。
民國 張大千 泥蕩風景圖
- 形式：軸
- 尺寸：118x60 公分
- 國防部移贈何應欽（敬之）將軍遺藏
大千於1979年3月畫此賀何應欽（1890-1987）將軍90大壽，畫面乃據何應欽描述所成，十分用心經營，令人心馳神往。數日後又贈一幅「意寫妙高臺、千丈巖」的青綠山水為蔣總統祝壽，高齡81的大千於隔月心臟不適住院，在張群等友人建議下提前立下遺囑，決定將珍藏古書畫與房子捐予國立故宮博物院。此幅為何應欽將軍遺贈。
民國 張大千 山水
- 形式：單片
- 尺寸：138.4x70.6 公分
- 總統府移撥
1979年3月中旬，大千「意寫妙高臺、千丈巖」為蔣經國（1910-1988）總統祝壽。千丈巖瀑布位於奉化雪竇山，妙高臺在千丈巖西側，位於突起奇峰上，自古為雪竇登高攬勝之地，蔣中正（1887-1975）在此修築了一棟別墅，1949年蔣經國與父親於此度過家鄉的最後一次春節，因此顯得意義非凡。
民國 張大千 致張繼正夫人鳳梨紙函
- 形式：未裱
- 尺寸：20.1x50.5 公分
- 張繼正先生捐贈
對於紙張要求很高的張大千，嘗試過張豐吉研發的鳳梨紙後相當喜愛，除了自用，也推荐給同好。據張豐吉回憶，大千曾向他訂製了五、六批紙，共約數千張。信中提及鳳梨紙勝過宣紙，謝稚柳在試用後也認為可比乾隆內府紙。此紙較宣紙潔白堅靭，墨韻層次豐富，且不易發黃，深受臺灣藝文界喜愛。此作為張繼正先生捐贈。